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1855年苏格兰探险家戴维·利文斯通成为首位见到莫西奥图尼亚瀑布的欧洲人，并以维多利亚女王的名字为之命名。当地人则称它为莫西奥图尼亚（Mosi-oa Tunya，托卡莱雅汤加语，意为“像雷霆般轰轰作响的烟雾”）。

1851年苏格兰传教士和探险家戴维·利文斯敦听说在非洲内陆有一个大瀑布并开始寻找这个瀑布。从1852年到1856年他从赞比西河的上游向下探险一直到达海岸。1855年11月16日他成为第一个看到这个大瀑布的欧洲人。利文斯敦是从上游接近莫西奥图尼亚瀑布的，在瀑布上方他越过了一个小岛，今天这个岛就叫做利文斯敦岛。利文斯敦在赞比西河上游就已经被Ngonye瀑布的景象所打动，他觉得莫西奥图尼亚瀑布比上游的瀑布要壮观多了：在一团水雾下赞比西河就像是突然从地面上消失了一般。下大雨后这团水雾在数千米外就可看到。人越走近莫西奥图尼亚瀑布，其轰鸣之声就越响。这个奇景至今未变。他以维多利亚女王的名字为之命名。他写道：“在英国没有这样美丽的景象，没有人能够想像出它的美景。从来就没有一个欧洲人看到过它，只有天使在飞过这里时才能看到这么漂亮的景象。”

1860年利文斯敦与约翰·柯克一起重返莫西奥图尼亚瀑布并对之进行详细的研究。利文斯敦本人当时就已经理会到了这个瀑布形成的过程：“……赞比西河从它的左岸向右岸不断刻入坚硬的花岗岩。”其他早期到达过莫西奥图尼亚瀑布的欧洲人有葡萄牙探险家塞尔帕·平托和英国画家托马斯·贝恩斯，贝恩斯也是最早为莫西奥图尼亚瀑布画画的人。直到1905年铁路通到莫西奥图尼亚瀑布，外部很少有人到达这里。

1934年一个68.6平方千米大的跨国界的地区受到保护，从1972年开始这个地区正式成为莫西奥图尼亚国家公园。

莫西奥图尼亚瀑布是世界三大瀑布之一，准确来说是一个瀑布群，由‘魔鬼瀑布’、‘马蹄瀑布’、‘彩虹瀑布’、‘主瀑布’及‘东瀑布’共五条将近百米的大瀑布组成。1.5亿年以前，当时地壳运动所造成的岩石断裂谷正好横切三比西河，河水直接泻入长72千米、宽度25～75米的峡谷，形成了莫西奥图尼亚瀑布。

瀑布右岸最浅，只有80米的深度，中部最深，达110米，是尼亚加拉瀑布的两倍。在满月时透过瀑布的水雾可以看到月晕，而在白天水雾导致彩虹。

本来戴维·利文斯敦想利用三比西河作为“神之大道”来基督化南非内陆，但是莫西奥图尼亚瀑布成为了河上无法通过的一个关口。它将河的上下游隔开。大量的水在这里投入深处，然后沿着一个曲折的峡谷流出，而这个流出点是峡谷唯一的出口。莫西奥图尼亚瀑布也是三比西河中游的开始，三比西河的中游从这里开始流经多个峡谷，最后到达莫桑比克的卡霍拉巴萨水坝结束。